同年10月16日，武则天正式登基成为了皇帝，并建立了武周政权。而睿宗被降为了皇嗣，名字恢复为“轮”，并赐姓武氏，称为“武轮”。他搬到了东宫居住，享有与皇太子相同的礼仪待遇。他的儿子李成器则降为皇孙。从此，唐睿宗成为了武氏家族及其支持者的攻击目标，开始了他的艰难皇嗣生涯。

691年，魏王武承嗣的支持者张嘉福煽动民众请愿，要求废黜唐睿宗的皇嗣身份，并改立武承嗣为太子。尽管有反对声音，但最终武承嗣未能如愿。武则天在一次重要祭祀典礼上选择了武承嗣而非李旦作为亚献，这也显示了她对睿宗态度的冷淡。

693年，因为拒绝了武则天宠婢韦团儿的引诱，唐睿宗遭到了诬告，说他的妃子们使用巫术诅咒武则天。结果两位妃子被秘密处决。睿宗非但不敢提及此事，还在武则天面前表现得若无其事。虽然韦团儿后来因企图加害睿宗而被处理掉了，但睿宗还是失去了接见官员的权利。之后，他再次被诬告谋反，武则天指派酷吏来俊臣调查此案。一位名叫安金藏的乐工剖腹自证清白，武则天因此不再怀疑唐睿宗，并停止了这次调查，使睿宗免遭不测。

安国相王

698年，在大臣狄仁杰和王方庆的劝说下，武则天决定将政权逐渐归还给李氏家族。于是派人接回了被流放的庐陵王李显，并准备重新立他为皇太子。唐睿宗为了避免与兄长争位，多次以生病为理由不去上朝，并请求让储君之位给李显。同年10月，武则天正式恢复了李显的皇太子地位。

次年，即699年，睿宗被重新封为了相王，名字也从“武轮”改回“李旦”。他还担任了太子右卫帅，又遥领安北大都护。为了缓和李氏与武氏之间的紧张关系，武则天组织了一次两族子弟的盟誓仪式，唐睿宗作为李氏代表之一参与其中。

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701年，面对突厥的入侵，唐睿宗被任命为名义上的天兵道元帅，但实际上并未亲自出征。突厥退兵后，他担任了左右羽林卫大将军。702年，当突厥再次进犯并州时，唐睿宗被任命为并州牧及安北道行军元帅，后来又转任雍州牧。

到了705年，宰相张柬之等人发动政变，迫使武则天禅位给唐中宗李显。在这个过程中，唐睿宗负责指挥南衙禁军，帮助抓捕了张易之、张昌宗等武则天的亲信。因此，他被授予太尉职位，并成为宰相级别的官员，得到了“安国相王”的称号。但不久后睿宗就辞去了这些高级职务。唐中宗李显曾有意立弟弟为皇太子，但唐睿宗婉拒了他这一提议。

政变登基

710年7月3日，唐中宗去世后，韦皇后立李重茂为新皇帝，并以皇太后身份摄政，意图效仿武则天篡夺政权。她迅速控制了禁军和朝廷的各部门，准备清除异己。

作为前皇帝的叔父，唐睿宗被任命为太尉，与太平公主一起成为韦皇后夺权的主要障碍。韦皇后及其党羽计划除掉他们，但睿宗之子李隆基在京师秘密招揽人才，与太平公主密谋推翻韦皇后。