公元1169年，朱熹用“敬”和“双修”思想重读二程着作，创立“中和新说”，哲学思想趋于成熟。同年九月，朱母去世，朱熹修建寒泉精舍为母守墓。
当时，福建崇安接连发生水灾，灾情严重，粮食无收，引发饥民暴动。朱熹发现“肉食者漠然无意于民”，为帮助老百姓解决灾年生计问题，公元1171年，他以乡里为单位创建社仓储粮以备灾荒救济之用，并创立社仓法。社仓有效减轻贫民困难，“包有鱼，无咎，”老百姓有饭吃了，社会矛盾得到缓和。只可惜这个办法“不利宾”，对官僚地主和高利贷者不利，因此除福建建阳和浙江金华等少数地区以外，大部分地区没有实行该措施。
朱熹长年患有足疾，如“臀无肤，其行次且。厉，无大咎。”平时行走多有不便，对日常起居也有较大影响，幸喜并未造成更大的麻烦。相传有一个江湖郎中为他治疗后，腿脚感觉轻便了许多。朱熹大喜，用重金酬谢这位郎中，还亲手写了一首诗送给他。郎中收下钱，拿着诗笺就离开了。谁知没过几天，朱熹足疾发作得比以前更加厉害。朱熹赶紧派人去寻找那位郎中，打算追回赠诗，以免他拿着做活广告，到处招摇撞骗。
公元1175年，应理学家吕祖谦之约，朱熹来到信州（今江西上饶）鹅湖寺，与儒家心学创始人陆九龄、陆九渊等人展开为期十天的思想大辩论，史称鹅湖之会。
朱氏理学与陆氏心学同出儒门，但观点大有不同，尤其在心、理两个概念上存在根本矛盾。朱熹认为心与理是两个不同概念，理是本体，而心是认知。陆氏兄弟却认为心与理是一回事，主张心是道统，是一切事物的基础。双方谁都说服不了谁，但也促使他们进一步反思和完善各自的思想体系。
随着朱熹的名气越来越大，公元1178年，宋孝宗任命朱熹知南康军（今江西都昌县）兼管内劝农事。朱熹到任时，适逢地方大旱，灾情严重。为免“包无鱼，起凶，”避免老百姓没饭吃，起而闹事，朱熹立即着手兴修水利，抗灾救荒，并上奏请免百姓税赋，帮助灾民渡过难关，有力维护了地方稳定。
当年，他在此地重修白鹿洞书院，延请名师，采买图书，并置办学田以供养贫穷学子，还亲自订立了着名的《白鹿洞书院教规》。这是世界教育史上最早的教育规章制度之一，对教育目的、训练纲目、学习程序及修己治人的道理都作出了详细的解释和规定，为此后七百多年的中国书院确立了办学模式。
公元1182年，朱熹将《大学》《中庸》《论语》《孟子》合刊为“四书”，并倾其一生修订《四书集注》。“以杞包瓜，含章，有陨自天，”朱熹以《四书》为基础，包含了完整的理学思想体系。自元朝以至明清，三朝统治者视其为天降珍宝和治国之本，将其定为历代学子的修身准则和言行规范。公元1313年，元朝复行科举考试时，下诏以朱熹的《四书章句集注》为标准取士。明朝洪武年间，科举考试更是以朱学为宗，使之成为科举考试的唯一指定教科书，并对王阳明心学产生了重要影响。
公元1194年，湖南爆发瑶民起义，朱熹受命知潭州，出任荆湖南路安抚。他来到潭州后，采取善后招抚的怀柔政策，遣使招降瑶民起义军首领，同时兴学校、广教化、敦民风，在岳麓山下改扩建了大名鼎鼎的岳麓书院。
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同年8月，朱熹入朝任焕章阁待制兼侍讲，一举成为帝王师。朱熹在讲课中反复讲解格物、致知、诚意、正心、修身、齐家、治国、平天下这八目，强调匡正君德以限制君权，同时多次攻击权臣韩侂胄专权。“姤其角；吝，”他的讲学方法引起了宋宁宗的反感和韩侂胄的嫉恨。